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幾種稀土硅酸鹽陶瓷的預測、制備和性能研究

Si3N4和SiC等硅基陶瓷不僅具有優異的高溫力學性能,而且在干燥的空氣中表現出良好的高溫穩定性,使其成為具有應用前景的燃氣輪機用熱結構部件材料。然而當暴露在含有水蒸氣的燃燒環境中時,硅基陶瓷會受到水蒸氣腐蝕而生成具有揮發性的氫氧化硅,從而導致硅基陶瓷的失效,嚴重限制了該類陶瓷在燃燒環境中的應用。在部件表面涂覆環障涂層來保護硅基陶瓷基體材料是實現該類材料應用的必要途徑。   

本文研究的稀土硅酸鹽陶瓷被認為是硅基陶瓷的第三代環障涂層材料,并且其中一部分稀土硅酸鹽屬于低熱導率陶瓷,使得它們有望成為硅基陶瓷環/熱障一體化... 展開 Si3N4和SiC等硅基陶瓷不僅具有優異的高溫力學性能,而且在干燥的空氣中表現出良好的高溫穩定性,使其成為具有應用前景的燃氣輪機用熱結構部件材料。然而當暴露在含有水蒸氣的燃燒環境中時,硅基陶瓷會受到水蒸氣腐蝕而生成具有揮發性的氫氧化硅,從而導致硅基陶瓷的失效,嚴重限制了該類陶瓷在燃燒環境中的應用。在部件表面涂覆環障涂層來保護硅基陶瓷基體材料是實現該類材料應用的必要途徑。   

本文研究的稀土硅酸鹽陶瓷被認為是硅基陶瓷的第三代環障涂層材料,并且其中一部分稀土硅酸鹽屬于低熱導率陶瓷,使得它們有望成為硅基陶瓷環/熱障一體化涂層材料。作為極端環境使用的環/熱障涂層材料需要滿足苛刻的性能要求,包括

(1)與基體材料相匹配的熱膨脹系數;

(2)良好的抗氧化性和抗腐蝕性;

(3)較低的熱導率;

(4)良好的高溫穩定性等。材料的熱學、力學和與基體匹配性相關的性能對篩選高可靠性的環/熱障涂層材料非常重要。然而,稀土硅酸鹽陶瓷家族龐大,對稀土硅酸鹽的本征性能報道較少。要實現稀土硅酸鹽在硅基陶瓷環/熱障涂層上的選材和應用,必須對其熱學、力學和抗腐蝕等性能進行全面評價并實現優選。本論文的研究工作著眼于此,主要圍繞以下幾個方面開展研究: 

采用第—性原理計算的方法,對稀土單硅酸鹽的高溫相X2-RE2SiO5的彈性性質、高溫極限熱導率和本征晶格熱導率進行了理論預測,從而對其作為硅基陶瓷環/熱障涂層的可行性進行理論判斷。結果表明,X2-RE2SiO5具有極低的熱導率和較低的彈性模量,是潛在的硅基陶瓷環/熱障涂層候選材料。通過兩步(無壓/熱壓燒結)方法成功制備了純相、致密的塊體X2-RE2SiO5陶瓷。系統地研究了其本征力學和熱學性能,為X2-RE2SiO5作為硅基陶瓷環/熱障涂層材料提供了可靠的依據。   

針對硅基陶瓷環/熱障一體化涂層對良好隔熱性能的需求,采用摻雜的方法制備了(YxYb1-x)2SiO5和(YxHo1-x)2SiO5兩類固溶體材料,對其熱導率、高溫楊氏模量、內耗和彎曲強度等性能進行了研究。通過摻雜獲得了熱導率更低、密度較小的稀土硅酸鹽固溶體材料,為實現它們作為硅基陶瓷環/熱障涂層的性能優化和調控提供了指導。   

陶瓷的本征脆性是限制其廣泛使用的一個重要因素,發現并理解具有良好損傷容限的稀土硅酸鹽陶瓷具有重要意義。通過理論預測和實驗相結合的方法,發現了β-RE2Si2O7(RE=Yb和Lu)是具有良好損傷容限的陶瓷材料。采用赫茲壓痕的方法引入塑性變形,結合透射電鏡對塑性變形區域進行觀察,研究了其室溫和高溫的變形機制。結果表明,β-RE2Si2O7的室溫變形機制為變形孿晶和位錯結合;而在高溫變形時,位錯攀移成為了主導的變形機制。此外,通過可能孿晶模式的理論分析,解釋了β-RE2Si2O7中只發現(110)變形孿晶的原因在于這種孿晶模式沒有原子拖曳、較小的剪切應變和較低的剪切變形阻力。   

從晶體結構、化學成分和聲子弛豫時間的角度研究了幾種稀土雙硅酸鹽RE2Si2O7的熱導率。發現晶體結構復雜、含有較重原子的RE2SGO7的熱導率更低,同時光學聲子的馳豫時間小,對RE2Si2O7熱導率貢獻非常小。   

為了篩選出抗腐蝕性能更為優異的稀土硅酸鹽陶瓷,本工作研究了X2-RE2SiO5和RE2Si2O7在1400℃含有9.2%H2O和1300℃表面涂覆CaO-MgO-Al2O3-SiO2(CMAS)情況下的腐蝕行為。結果表明,稀土單硅酸鹽抗水蒸氣腐蝕能力與稀土離子半徑呈V字形關系,而其抗CMAS腐蝕性能與稀土離子半徑呈線性關系。與相應的RE2Si2O7相比,X2-RE2SiO5表現出更加優異的抗水蒸氣腐蝕和抗CMAS腐蝕性能。通過對稀土硅酸鹽腐蝕行為的研究,為評價其抗腐蝕性能提供了可靠的依據

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